2007年夏天，巴萨官方正式宣布，球队以2400万欧元的身价签下阿森纳队长亨利。新赛季在诺坎普球场，亨利将身披14号球衣，而法国球星的年薪高达680万欧元。之所以选择巴萨，是因为从团队荣誉的角度来说，亨利距离成为当时世界上最成功的球员，只差一座欧冠奖杯。如果上赛季欧冠决赛阿森纳能够战胜巴萨的话，亨利绝不会选择离开。但是看着为了还球场债务年年卖队长的阿森纳，亨利明白想要在这里夺取一座欧冠奖杯，弥补自己职业生涯的唯一遗憾，这几乎是不可能的。而巴萨也让亨利见识到了传控足球的魅力，美丽足球同样可以拿到冠军。
新赛季开赛的热身赛中，亨利在下半场替补登场之后在终场前射入点球，首次上阵即取得入球。欧冠小组赛对阵里昂，亨利取得加盟巴萨以来首个正式入球，帮助红蓝军团3比0大胜对手。在赛季西甲联赛对阵莱万特的比赛中，亨利首次在巴萨上演帽子戏法。整个07到08赛季，亨利在加盟巴萨后首个赛季便射入19粒进球，贡献9次助攻，19球超过埃托奥成为巴萨首席射手，9次助攻也是队内第二的成绩。虽说坐拥亨利、梅西、埃托奥、小罗四大巨星，但当赛季巴萨却是四大皆空，球队表现着实无法令人满意。这其中埃托奥长时间养伤，亨利还未能完全适应巴萨，而梅西则是陷入长时间的进球荒，小罗则因为场外因素低迷度过闪亮。
08到09赛季，球队传奇队长瓜迪奥拉正式接替前任里杰卡尔德，出任新赛季巴萨一线队的主教练。之后，以亨利为首的四大巨星一起进入球队大名单，巨星与巨星之间碰撞出的火花完全点亮了巴萨的进攻灵感，尤其是亨利在新帅瓜迪奥拉的重用之下，个人表现全面恢复。当赛季亨利、梅西、埃托奥组成的三叉戟锋线表现光芒四射，三人在整个赛季疯狂轰入超过100粒进球，先后帮助球队夺得西甲联赛冠军以及欧冠冠军。接着亨利协助巴萨夺得三项专属于冠军之间的赛事，包括西班牙超级杯冠军、欧洲超级杯冠军及世界杯冠军。算下此前的西班牙国家杯冠军，当赛季巴萨实现了史无前例的六冠王伟业。整个08到09赛季，亨利共为巴萨出场43次，踢入26粒进球，其中西甲联赛共取得19个入球，交出8个助攻。
时间来到09到10赛季，瓜迪奥拉开始重视青训的挖掘和打造。在此期间瓜帅一举提起了皮克、布斯克茨、佩德罗等青训小将，并一再巩固了伊涅斯塔和哈维的主力位置。之后瓜帅完成对梅西的战术打造，成为巴萨复兴乃至推向辉煌的基础，也正是因此，仅仅一个赛季，亨利便再不是巴萨锋线的正选球员。尽管亨利还是协助巴萨夺得当赛季西甲联赛冠军，但整个赛季亨利几乎都是在替补席上度过效力红蓝军团的最后一段时光。亨利仅仅出场21次，射进4球，尤其是在经过了六冠王赛季的辉煌之后，已经完成足球生涯大满贯的亨利此时已经变得无欲无求。最终在2010年夏天，美职联的纽约红牛俱乐部宣布签下了亨利。
加盟红牛后，亨利依旧身披自己最经典的14号球衣。回顾亨利的巴萨生涯，除了个人情感上的因素之外，一些客观因素也使得巴萨几乎成为了唯一一支可以接纳亨利，也能够被亨利接纳的球队，亨利选择巴萨的目的也很简单，就是希望能够找一支远离英格兰赛场，但是实力更强的球队，这既能保留着自己对阿森纳心中的那份热爱，又能够去帮助自己圆了多年的梦。在3万人的欢呼声中，亨利高举着巴萨14号球衣亮相，在当时的球迷看来，亨利无疑是荷兰巨星克鲁伊夫之外，巴萨最著名的14号球员。尽管当时这笔转会的转会费只有2400万欧元，但其震惊成都丝毫不亚于皇马在2009年收购C罗与卡卡。时至今日再来看这笔转会，无论是对于亨利方面来说，还是对于巴萨方面来说，这都像两个失意的人做出的最佳选择。
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